Минорные актиноиды

Минорные, или младшие актиноиды — это трансурановые элементы кроме плутония, образующиеся при работе ядерного реактора. Практическое значение имеют изотопы нептуния, америция и кюрия, другие элементы в энергетических реакторах образуются в ничтожных количествах (но могут быть наработаны в специальных исследовательских реакторах с высокой плотностью нейтронного потока).

Минорных актиноидов в ОЯТ содержится примерно на порядок меньше, чем плутония (конкретное содержание и состав сильно зависит от глубины выгорания и нейтронного спектра). Тонна ОЯТ ВВЭР при выгорании 4% содержит примерно 10 кг изотопов плутония, 500-700 г нептуния, 600 г америция-241 (после 10-летней выдержки), 120 г америция-243, до 60 г кюрия (включая короткоживущий кюрий-242)^[2][3].

Многие минорные актиноиды являются альфа-излучателями с очень большим временем полураспада (сотни, тысячи и даже миллионы лет), что делает их одним из самых опасных компонентов ОЯТ в долгосрочной перспективе (через 200-300 лет, когда радиоактивность осколков деления упадет в тысячи раз).

Основной реакцией в ядерном реакторе является деление урана-235 нейтронами. Но примерно в 15% случаев при захвате нейтрона деления не происходит, а образуется ядро урана-236. Далее, уран-236 может тоже поглощать нейтроны, при этом образуется короткоживущий бета-радиоактивный уран-237 (T_½=6,75 суток), который при распаде дает нептуний-237:

${\displaystyle {\ce {^{235}_{92}U + ^{1}_{0}n -> ^{236}_{92}U}}}$

${\displaystyle {\ce {^{236}_{92}U + ^{1}_{0}n -> ^{237}_{92}U ->[\beta^-][6.75 \ {\ce {d}}] ^{237}_{93}Np}}}$

Далее нептуний-237 может захватывать нейтроны и превращаться в плутоний-238 (это основной источник накопления Pu-238 в ОЯТ и основной способ производства Pu-238 для РИТЭГов):

${\displaystyle \mathrm {^{237}_{93}Np} (\mathrm {n} ,\gamma )\mathrm {^{238}_{93}Np} \ {\xrightarrow[{2,117\ \mathrm {d} }]{\beta ^{-}\ 1,292\ \mathrm {MeV} }}\ \mathrm {^{238}_{94}Pu} .}$

T_½ нептуния-237 составляет 2,1 млн лет. Из-за большого периода полураспада, его радиотоксичность сравнительно мала (удельная активность 26 МБк/г).

При работе ядерного реактора из урана-238 путем захвата нейтрона и двух бета-распадов образуется плутоний-239:

${\displaystyle {\ce {{}^{238}_{92}U + {}^{1}_{0}n -> {}^{239}_{92}U ->[\beta^-][23.5\ {\ce {min}}] {}^{239}_{93}Np ->[\beta^-][2.356\ {\ce {d}}] {}^{239}_{94}Pu}}}$

Далее, захватывая нейтроны, Pu-239 последовательно превращается в Pu-240, 241, 242 и 243. Плутоний-241 сравнительно короткоживущий (T_½=14 лет), и путем бета-распада превращается в америций-241 с T_½=432 года, а короткоживущий плутоний-243 (T_½=5 часов) — в америций-243 c T_½=7364 года^[4]. Существует также долгоживущий ядерный изомер Am-242m с T_½=140 лет, но он обладает очень большим сечением деления тепловыми нейтронами (6200 барн^[5]), поэтому не нарабатывается в реакторе в значимых количествах.

Америций 241 и 243 путем нейтронного захвата образовывает короткоживущие изотопы 242 и 244. Америций-242 с периодом T_½=16 часов превращается в кюрий-242 путем бета-распада с вероятностью 83% (остальные 17% — электронный захват в плутоний-242). Америций-244 с периодом T_½=10 часов распадается в кюрий-244. Период полураспада кюрия-242 T_½=163 суток. Может захватывать нейтрон и превращаться в кюрий-243 с T_½=29 лет, но из-за короткого периода полураспада и невысокого сечения захвата, гораздо более вероятен альфа-распад в плутоний-238. Кюрий-244 имеет период полураспада T_½=18 лет. Далее кюрий-244 может, захватывая нейтроны, превращаться в кюрий-245 (T_½=8250 лет), и более тяжелые вплоть до кюрия-248, но в обычных энергетических реакторах этот процесс идет очень медленно.

В обычном энергетическом реакторе изотопы кюрия тяжелее 244 образуются в крайне незначительных количествах, т.к. четные изотопы кюрия имеют низкие сечения захвата^[6] (при характерных для энергетических реакторов нейтронных потоках порядка 10¹³ n/(см² • сек), за время кампании реагирует не более нескольких процентов кюрия-244, и доли процента кюрия-246 и 248), а нечетные изотопы при захвате нейтрона с большой вероятностью делятся (вероятность деления тепловыми нейтронами 85% для кюрия-245 и 64% для кюрия-247). Однако, при облучении мишеней из америция или кюрия в специально сконструированных высокопоточных реакторах, например СМ, где нейтронные потоки достигают 5•10¹⁵ n/(см² • сек), доля прореагировавшего кюрия на порядки выше, поэтому часть кюрия превращается в короткоживущий бета-радиоактивный кюрий-249, который с T_½=64 минуты превращается в берклий-249, а он с T_½=330 суток — в калифорний-249 (либо, берклий-249 может захватить нейтрон, превратившись в берклий-250, который потом с периодом полураспада 3 часа распадется в калифорний-250). Далее путем нейтронного захвата образуются изотопы калифорния 250, 251 и 252. Последний нашел применение как очень мощный источник нейтронов (из-за короткого периода полураспада T_½=2,6 года и высокой вероятности спонтанного деления — 3%, его нейтронный фон в миллиарды раз больше, чем у плутония-240, и в сотни триллионов раз больше, чем у урана-238: один микрограмм калифорния-252 испускает 2.3 миллиона нейтронов в секунду). В мире ежегодно синтезируется несколько десятков миллиграмм калифорния-252.